Godine 1535. osnovala je Družbu svete Uršule. U početku su se sestre posvetile odgoju i vjerskom poučavanju djevojčica, koje su napustili roditelji, te brizi o siromašnima i bolesnima. Kasnije se njihovo djelovanje proširilo i na poučavanje svjetovnih predmeta uz otvaranje internata i škola za žensku mladež. Sveta Anđela odgoj je temeljila na ljubavi i slobodi, evanđeoskoj radosti i nadi, slozi i jedinstvu. Bila je otvorena za promjene prema novim potrebama i okolnostima, a to je ostavila i u baštinu svojim kćerima. Pod zaštitu sv. Uršule stavila ih je zbog osobina te djevice i mučenice, u želji da ih imaju i članice nove Družbe: posvemašnju predanost i posvećenost Kristu, hrabrost, dostojanstvo, spremnost na rizike...
Tijekom stoljeća iz Družbe se razvilo oko 40 ogranaka uršulinki. Razlikuju se po svojim Pravilima, ali ih sve prožima Anđelin duh.
Uršulinke u Hrvatskoj
U Hrvatskoj su uršulinke započele s djelovanjem 1703. u Varaždinu, gdje su osnovale prvu školu, gimnaziju i preparandiju. Osim u Varaždinu, danas djeluju i u Zagrebu, Slavonskom Brodu i Rovinju, u dječjim vrtićima, osnovnim i srednjim školama, po župama na katehezama za mlade, na svim susretima za mlade po (nad)biskupijama gdje žive. Jednako im je naglašen molitveni i apostolski život, a svojom misijom smatraju naviještanje evanđelja uz nastojanja da razumiju svijet, osobito onaj u kojem žive naši mladi. Hrvatska zajednica uršulinki pripada Rimskoj uniji, a sestre žive u sedam zajednica od čega su četiri u Zagrebu, a tamo je i njihova provincijalna kuća.